乘员与飞行日程
1966年6月3日13:39（以下时间均为协调世界时，UTC），指令驾驶员托马斯·斯塔福德和驾驶员尤金·塞尔南从肯尼迪角19号发射台升空。6月6日13:26开始制动，14:00溅落大西洋，14:53随舱上舰。飞行历时72小时20分50秒。
工程组织与备用目标
美国国家航空航天局载人航天器中心的双子座项目办公室负责把飞船、运载火箭和目标飞行器结合成完整任务；美国空军系统司令部空间系统部组织有关研制、采购和发射。载人飞船采用改装的“大力神Ⅱ”火箭，目标飞行器则由改装的“宇宙神”火箭发射，两套系统必须衔接倒计时与轨道条件。
这些安排建立在多轮试验之上。马丁—玛丽埃塔公司在巴尔的摩完成火箭总装后，检查推进、液压和电路系统，并在垂直试验设施中模拟倒计时与上升。火箭抵达肯尼迪角、与飞船连接后，继续进行联合制导、飞行控制、加注和双箭发射演练。
5月17日，原定目标的运载火箭在升空约121秒后失去一台助推发动机的俯仰控制，任务转而采用备用的增广目标对接适配器（ATDA）。这种装置原为应对早期阿金纳目标故障而准备，保留对接部件，却没有轨道机动能力。6月1日15:00，ATDA先行升空，为随后载人飞船的交会提供目标。
参考：[2]
交会成功，对接受阻
飞船在第三圈抵近目标。首次交会采用调整相位和轨道高度的办法；此后又进行等周期轨道的光学交会，以及从目标上方接近的交会。前者检验双子座10号所需的光学程序和照明条件；从上方接近时，目标能见度较差。
抵近后，乘员确认ATDA的上升整流罩没有脱离，对接通道仍被遮挡。交会与保持相对位置的操作可以继续，实体连接却无法完成。乘员利用近距离观察拍摄目标，使未完成的对接留下了可供工程人员检查的影像。
舱外工作暴露的困难
舱外作业要检验生命保障设备和空军的航天员机动装置。驾驶员前往飞船后部准备穿戴机动背包，足杆和扶手却难以稳住身体，工作量超过预期。面罩起雾后，乘员停止试验，背包未能试飞。事后分析把过高负荷与身体约束不足联系起来，后续准备引入水下模拟。
参考：[4]
实验人员和地面协作
任务中的科学实验有各自的研究人员。海军研究实验室的M. Koomen负责气辉地平线摄影，明尼苏达大学的E. Ney负责黄道光摄影，达德利天文台的C. Hemenway负责微流星体收集项目。它们虽同在飞行计划中，对姿态、照明、设备和乘员时间的要求却各不相同。
双子座项目办公室汇总有关部门意见和飞船工程研究，判断实验是否可行；实验审查小组评议后，再由载人航天实验委员会分配到具体任务。实验设备还须接受功能核验、环境试验和装船检查；研究人员也参与乘员训练与飞行期间的调整。双子座9A号的实验载荷合计275磅，不含安装支架和配重，另分配16磅推进剂用于实验活动。这些是载荷与耗材配置；报告的执行统计另列本次7项实验完成6项，缺项归于任务运行问题。
参考：[5]
摄影成果与海上回收
摄影记录保留了任务的具体产物。载人航天器中心摄影技术实验室的理查德·安德伍德记载，乘员取得109张交会和保持相对位置的优质照片；另有的的喀喀湖与秘鲁白山山脉的地形照片，两幅的拍摄相隔不到一分钟。任务携带70毫米超广角哈苏SWA相机和毛雷尔相机。毛雷尔相机可配80毫米镜头和50张容量的片盒拍摄彩照，也可换用f/0.95佳能镜头记录气辉等微弱光现象，飞行胶片返回后逐卷冲洗，并严控药液、温度与处理时间。
返回阶段依赖地面跟踪和海上保障。白沙雷达数据经实时计算系统处理后，帮助东部试验场雷达捕获并跟踪再入中的飞船。溅落点距预定目标约0.38海里；两名乘员留在舱内，由“黄蜂”号航空母舰连同飞船一起吊起。由此，轨道飞行、海面着落和最终回收成为前后相接的三个阶段。